Bà Hoàng Thị Ái sinh ngày 3/2/1900 tại xã Triệu Long, huyện Triệu Phong, tỉnh Quảng Trị. Ông nội bà là cụ Hoàng Hữu Xứng, từng có 30 năm làm quan dưới 7 đời vua Nguyễn và cha cũng là trí thức Tây học, vì yêu nước mà khi trở về Việt Nam, thay vì ra làm quan đã quyết định mở trường tư dạy con em người Việt tinh thần yêu nước, chống ngoại xâm. Lớn lên trong gia đình Nho giáo, được hun đúc và thấm nhuần tình yêu quê hương, đất nước, lòng căm thù giặc ngoại xâm sâu sắc, bà Hoàng Thị Ái sớm giác ngộ cách mạng.

Năm 1927, bà tham gia vào tổ chức Việt Nam Cách mạng Đồng chí Hội tại quê nhà, sau đó trở thành một trong nữ đảng viên cộng sản đầu tiên của Việt Nam. Đồng chí tham gia “Hưng nghiệp hội xã” ở Quảng Trị, tổ chức các hoạt động kinh doanh nhằm quyên góp tài chính cho Hội Việt Nam cách mạng thanh niên.

Tháng 5/1929, “Hưng nghiệp hội xã” bị lộ, đồng chí bị thực dân Pháp bắt ở Quảng Trị. Sau khi được trả tự do, thực hiện chủ trương “Vô sản hoá” của Hội Việt Nam cách mạng thanh niên, bà làm công nhân ở nhà máy chè Tu-ran (Đà Nẵng), đồng thời làm nhiệm vụ liên lạc bí mật giữa Tu-ran với Thừa Thiên và Quảng Trị.

Cuối năm 1929, bà đến thị xã Vinh, tỉnh Nghệ An làm liên lạc cho Xứ ủy Trung kỳ, Xứ ủy Bắc kỳ và đảm trách việc in ấn tài liệu, truyền đơn; tìm các địa điểm hoạt động cách mạng, mua vật liệu, dụng cụ ấn loát cho các địa phương.

Tháng 5/1931, bà bị thực dân Pháp bắt, giam tại Sở Mật thám Vinh. Vững lòng tin theo Đảng, đồng chí kiên cường chịu đựng những trận đòn tra tấn tàn bạo nhất của kẻ thù. Hai tháng sau, chúng chuyển bà về giam tại nhà lao Vinh. Tại đây, bà đã tham gia các cuộc đấu tranh đòi cải thiện khẩu phần ăn, chống đánh đập khủng bố, phản đối đưa tù chính trị đi phát vãng ở Lao Bảo, Buôn Ma Thuột, Kon Tum. Bên cạnh đó, bà còn tham gia tuyên truyền, giác ngộ nữ tù kinh tế đi theo cách mạng. Sau đó, Toà án Nam triều kết án bà 13 năm tù giam, qua quá trình xét duyệt tại Huế đã giảm án còn 7 năm tù giam.

Năm 1936, Mặt trận nhân dân ở Pháp lên cầm quyền, ban hành một số quyền tự do dân chủ trong đó có việc ân xá các chính trị phạm ở các nước thuộc địa. Sau khi được trả tự do, bà tham gia phong trào bình dân bán công khai ở Quảng Trị.

Tháng 5/1940, bà bị mật thám Pháp bắt ở Tu-ran, Đà Nẵng. Do không tìm được chứng cứ nên Toà án địch tại Đà Nẵng kết án bà 2 năm tù giam rồi đưa ra Hà Nội. Toà án binh của Hà Nội tăng án lên 5 năm tù và chuyển đồng chí về giam tại nhà tù Hoả Lò. Trong thời gian bị giam tại nhà tù Hỏa Lò, bà Hoàng Thị Ái vẫn nêu cao tinh thần kiên trung, bất khuất trước kẻ thù. Tại trại Nữ, bà được tín nhiệm cử vào ban phụ trách chung cùng với các đồng chí Nguyễn Thị Quang Thái (người vợ đầu tiên của Đại tướng Võ Nguyên Giáp), Phạm Thị Vân (Hoàng Ngân), Trương Thị Viếng… có nhiệm vụ lãnh đạo các tiểu ban và mọi hoạt động của tập thể nữ tù nhân. Ngoài ra, bà còn được cử vào tiểu ban Trật tự, chịu trách nhiệm chăm lo trật tự chung của trại và trật tự vệ sinh. Với vai trò của mình, bà Hoàng Thị Ái thường xuyên vận động chị em tham gia đấu tranh chống chế độ nhà tù hà khắc, đồng thời giác ngộ cách mạng đối với nữ tù thân Nhật và nữ tù thường phạm. Với dáng người nhỏ, tóc búi tó, giọng nói Quảng Trị ấm áp, luôn gần gũi, hòa đồng với chị em nên trong tù, đồng chí được nữ tù nhân quý mến, gọi bằng tên thân mật là “chú Ái”.

Ngày 9/3/1945, phát xít Nhật đảo chính Pháp, vào chiếm nhà tù. Lợi dụng sự canh gác còn nhiều sơ hở của quân Nhật, bà Hoàng Thị Ái cùng một số nữ tù chính trị tổ chức vượt ngục bằng cách trèo tường. Khi bà và một số nữ tù nhân đã thoát khỏi trại giam bằng cách trèo lên mái nhà, chuẩn bị vượt qua tường rào để trốn thoát nhưng không may bị quân Nhật phát hiện. Lính Nhật định lấy lưỡi lê đâm tù vượt ngục nhưng nhờ sự khôn khéo của bà, chúng mới để cho các nữ tù nhân khác trèo tường xuống.

Tháng 6/1945, được trả tự do, bà Hoàng Thị Ái trở về quê hương tiếp tục tham gia hoạt động cách mạng.

Cuối năm 1929, bà Hoàng Thị Ái đến thị xã Vinh, tỉnh Nghệ An làm liên lạc cho Xứ ủy Trung kỳ, Xứ ủy Bắc kỳ. Tại đây, bà gặp gỡ và được tổ chức bố trí làm thư ký cho đồng chí Nguyễn Phong Sắc – Bí thư xứ ủy Trung Kỳ. Để đảm bảo bí mật và thuận tiện công tác, tổ chức đã yêu cầu hai ông bà đóng giả làm vợ chồng. Hai người phải cùng nhau chung sống dưới một mái nhà để che mắt địch và dễ dàng thâm nhập vào phong trào công nhân ở địa phương. Chính trong những ngày cùng nhau hoạt động cách mạng này, giữa hai người đã nảy sinh tình cảm. Được sự ủng hộ của tổ chức, ông bà đã trở thành vợ chồng thật sự, dù bà cũng biết rằng ông đã có vợ con ở Hà Nội…

Hai ông bà có với nhau một người con gái đặt tên con là Thanh Vân. Nhưng chỉ sau khi sinh con hơn 1 tháng, ông bà phải chia tay nhau mỗi người một nơi đi làm nhiệm vụ, gửi Thanh Vân cho gia đình cơ sở cách mạng nuôi giúp. Sau khi gửi con, bà Hoàng Thị Ái và ông Nguyễn Phong Sắc tập trung vào nhiệm vụ duy trì, phát triển phong trào cách mạng ở Trung Kỳ đang lâm vào tình thế khó khăn. Bấy giờ, thực dân Pháp và phong kiến Nam triều ra sức khủng bố phong trào cách mạng. Tháng 3/1931, sau khi dự Hội nghị Trung ương Đảng Cộng sản Đông Dương lần II ở Sài Gòn, Nguyễn Phong Sắc bị mật thám bắt và tra tấn dã man. Địch đã xử bắn đồng chí ngày 26/5/1931, tại đồn Song Lộc, huyện Nghi Lộc, tỉnh Nghệ An. Lúc ấy, Nguyễn Phong Sắc mới 29 tuổi. Thời điểm đó, bà Hoàng Thị Ái cũng bị địch bắt giam tại Sở Mật thám Vinh. Nhận tin người chồng – người đồng chí kiên trung đã hy sinh, lòng bà đau đớn khôn nguôi.

Năm 1936, sau khi được trả tự do, bà đi tìm con gái Thanh Vân. Bà tìm về gia đình cơ sở cách mạng mà năm xưa bà đã gửi con, nhưng vợ chồng gia đình ấy cũng bị địch bắt sau phong trào Xô viết Nghệ Tĩnh, con của bà cùng với con của đôi vợ chồng ấy đã chết vì khát sữa.

Bà Hoàng Thị Ái trở thành người phụ nữ góa chồng, mất con khi mới 35 tuổi. Sau này, tổ chức nhiều lần ngỏ ý động viên bà đi bước nữa, cũng không thiếu người cảm mến, nhưng bà đều từ chối. Bà nói, sau khi chồng con mất, bà chỉ có hai nguyện vọng: Ở vậy thờ chồng, thờ con và dành trọn đời mình cho cách mạng.

Quá trình công tác từ sau Cách mạng tháng 8/1945 cho đến khi nghỉ hưu (1963), bà đảm nhiệm nhiều trọng trách:

Cuối năm 1945 cho đến năm 1948, bà giữ các chức vụ: Bí thư Phụ vận Trung bộ và Xứ uỷ viên Xứ ủy Trung kỳ, Tỉnh ủy viên Tỉnh ủy Quảng Trị; Khu ủy viên và Bí thư Phụ vận khu 4.

Năm 1950 – 1963: tại Đại hội Phụ nữ toàn quốc lần thứ nhất nhiệm kỳ 1950 – 1956 (Đại Từ, Thái Nguyên) bà đã được bầu giữ chức Phó Chủ tịch Hội Liên hiệp Phụ nữ Việt Nam

Từ năm năm 1950 – 1963: bà giữ chức vụ: Bí thư Đảng đoàn Phụ nữ Trung ương, Phó Chủ tịch Hội Liên hiệp Phụ nữ Việt Nam.

Tháng 10/1963, bà được nghỉ hưu.

Bà Hoàng Thị Ái mất ngày 02/01/2004 tại Hà Nội, hưởng thọ 104 tuổi. Với nhiều đóng góp cho sự nghiệp đấu tranh giải phóng dân tộc, bà đã được Đảng và Nhà nước tặng thưởng Huân chương Hồ Chí Minh, Huy hiệu 70 năm tuổi Đảng và nhiều huân, huy chương cao quý khác.